光學角動量：探索二維材料的光學之謎
113年10月11日
【本篇報導由物理學系 陸亭樺教授研究團隊提供】 這個研究中研究團隊以非破壞性的光學技術控制室溫下單層二維材料中的激子和三重激子的密度，也可視為操控材料發光的光源品質。對於未來光電子元件的發展具有極高應用價值。本研究探討了不同軌道角動量（orbital angular momentum, OAM）光源在室溫和低溫下對單層二硫化鎢發光光譜的影響。結果顯示，在光學螢光光譜中，隨著OAM光的拓撲電荷增加，同時增強了激子的強度並抑制了三重激子的強度。此外，發現在低功率光源下，三重激子轉化為激子的效率隨著OAM的增加而迅速增加，而隨著光功率的增加而降低。本研究估計了三重激子的結合能和未結合電子的濃度，有助於了解電子濃度與OAM光源之間的關聯性。研究團隊提出了一個現象模型來解釋實驗數據，這些發現為操控新穎二維材料中的激子發光效率帶來有潛力的發展，為光電子應用開闢了一條新途徑。 激子（exciton）是現代量子材料研究中的重要主題，因其對先進電子、光電子和光子元件的技術應用非常重要。近年來，激子材料已經應用於高性能光探測器、發光二極體、激子雷射、谷電子電晶體等領域。此外，激子效應還對非線性光激發，如雙光子發光和高階次諧波產生有重要的影響。激子具有強烈的光-物質相互作用，增強了材料的光致螢光和電致螢光特性。因此，研究團隊希望找到新方法，以控制和增強現有材料中的激子輻射，以改進激子元件的性能，釋放更有效率的光。 激子是由半導體或絕緣體中的電子和電洞透過庫倫相互作用結合形成的中性激發態。早期的激子元件主要基於砷化鎵量子點或量子井，因其豐富的激子特性而受到廣泛應用。然而，在這些系統中，激子的結合能較低，需要在低溫下運作，並且輻射壽命極短。這個缺點可以透過使用過渡金屬二硫化物（TMDs）的單層材料來克服，因為它們具有更強的激子結合能，可以在室溫下觀察到激子的輻射重組。然而，在TMD單層材料中，自然缺陷通常會抑制激子的強度，可能是由於各種缺陷（如空缺、雜質、表面劣化等）降低了量子效率。此外，缺陷可能導致電子和電洞對的結合能減小，增加庫倫屏蔽效應，同時也會增加三重態激子（trion, 能量較低的帶電激子狀態）的產生。因此，到目前為止，仍然難以實現在室溫下運作的理想TMD激子元件。各方研究團隊已探索了各種方法，包括化學合成、閘極電壓控制和磁場，來減少缺陷並增強TMD單層材料的激子發光行為。 本研究提出了一種新方法，透過應用具有螺旋波前且帶有軌道角動量（Orbital Angular Momentum of Light）的光源，來增強單層二硫化鎢（WS2）中的激子發光特性。研究發現，可以使用不同拓撲電荷的OAM光和光的功率來控制單層WS2中的激子行為和三重激子的貢獻（如圖1）。這項研究的結果表明，OAM光可以控制TMD材料中的能谷內和能谷間的電子躍遷，為調節新穎材料中的光學性能提供了新途徑。OAM光具有明顯的操控激子發光行為的潛力，而無需對樣品進行表面處理或應用外部電場磁場來達成。 圖1：一般高斯光源(A)和角動量光源(B)對單層二硫化鎢激子/三重激子的作用機制示意圖 總結而言，這項研究是首次探討了如何使用軌道角動量光源來控制和增強TMD材料中的激子發光行為。這對於開發更高效的激子元件和光電元件應用提供了重要的發展性，有望為下一代二維材料光電子元件應用提供更強力的支持。 原文出處：Kesarwani, R., Simbulan, K. B., Huang, T. D., Chiang, Y. F., Yeh, N. C., Lan, Y. W., & Lu, T. H. (2022). Control of trion-to-exciton conversion in monolayer WS2 by orbital angular momentum of light. Science Advances, 8(13), eabm0100. https://doi.org/10.1126/sciadv.abm0100